通過(guò)積極學(xué)習(xí)，科學(xué)家們可以更快地找到適合氧化還原液流電池的候選人。

當(dāng)需要設(shè)計(jì)一種新的電池化學(xué)成分時(shí)，科學(xué)家只能通過(guò)實(shí)驗(yàn)嘗試幾種可能性，因?yàn)楹铣珊脱芯棵總€(gè)新分子都需要時(shí)間和資源。通過(guò)使用超級(jí)計(jì)算機(jī)執(zhí)行可靠的分子模擬，研究人員可以加快所需的材料篩選過(guò)程并擴(kuò)大搜索范圍，同時(shí)獲得有關(guān)不同化學(xué)內(nèi)在可能性的詳細(xì)信息。

但是，即使在這些超級(jí)計(jì)算機(jī)上運(yùn)行的高通量模擬也只能查看某些類型電池存在的可行化學(xué)成分的一小部分。在美國(guó)能源部(DOE)的阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(Argonne National Laboratory)的一項(xiàng)新研究中，研究人員正在采取下一步行動(dòng)，通過(guò)利用人工智能加快尋找最佳電池組件的可能性。

由Argonne化學(xué)家Rajeev Surendran Assary領(lǐng)導(dǎo)的研究小組研究了氧化還原液流電池的內(nèi)部工作原理，其中化學(xué)能存儲(chǔ)在溶解的分子中與電極相互作用。液流電池有望用于電網(wǎng)。它們用注入了存儲(chǔ)和釋放能量的分子的液體溶液代替了固體陰極和陽(yáng)極。常規(guī)液流電池基于每個(gè)分子具有一個(gè)電荷存儲(chǔ)元件的分子，而通用性有限。由阿貢(Argonne)領(lǐng)導(dǎo)的DOE能源創(chuàng)新中心聯(lián)合儲(chǔ)能研究中心(JCESR)的研究人員介紹了利用稱為“氧化還原活性聚合物”或氧化還原聚合物的材料來(lái)存儲(chǔ)和釋放能量的概念，每種材料均基于較大的分子帶有數(shù)十個(gè)電荷存儲(chǔ)元件。

與傳統(tǒng)系統(tǒng)相比，氧化還原劑具有更大的靈活性，可以獨(dú)立地自定義電池特性和性能的許多方面。氧化還原液流電池為液流電池設(shè)計(jì)打開(kāi)了新的大門，因?yàn)樗鼈兛梢缘统杀咎峁└吖δ?，而?duì)環(huán)境的危害很小。JCESR的氧化還原液流電池具有改變我們?nèi)绾嗡伎疾⒃陔娋W(wǎng)中使用液流電池的潛力。

在研究氧化還原劑的情況下，Assary和他的同事注意到，隨著電池的充電和放電，它們傾向于形成無(wú)活性的薄膜。為了防止這種現(xiàn)象，Argonne團(tuán)隊(duì)希望設(shè)計(jì)一種氧化還原劑，該氧化還原劑可以在特定電壓下電裂解，從而釋放出來(lái)重新進(jìn)入電解質(zhì)溶液。

該研究的另一位作者Argonne博士后研究員Hieu Doan說(shuō)：“您可以把它想象成清洗鍋?zhàn)印?rdquo; “為了更輕松地去除粘性食物殘?jiān)?，您可以使用高溫，這就是我們正在用電的方式。”

研究人員希望劈裂電壓剛好在電池的正常工作范圍之外，這樣就不會(huì)影響性能，也不需要大量額外的能量。

為了找到可以在適當(dāng)電壓下分裂的氧化還原劑，Assary和研究小組轉(zhuǎn)向了實(shí)驗(yàn)室計(jì)算資源中心的Argonne的Bebop超級(jí)計(jì)算機(jī)。首先，研究人員使用密度泛函理論(DFT)計(jì)算運(yùn)行了1400種不同的氧化還原聚合物，該算法非常準(zhǔn)確，但計(jì)算量很大。但是，這1400種氧化還原劑僅占研究人員感興趣的全部化學(xué)空間的一小部分。

“從實(shí)驗(yàn)上來(lái)說(shuō)，合成和測(cè)試這些氧化還原劑可能要花費(fèi)數(shù)月的時(shí)間，因此能夠在計(jì)算機(jī)上詳細(xì)研究一千多個(gè)氧化還原劑是必不可少的，” Assary說(shuō)。

這些氧化還原聚合物均由分子支架組成，在分子支架上放置了各種不同的化學(xué)官能團(tuán)，這些化學(xué)官能團(tuán)是額外的原子或分子。杜安說(shuō)：“該支架是根據(jù)我們實(shí)驗(yàn)合作者的建議設(shè)計(jì)的。” 盡管支架在整個(gè)氧化還原聚合物中是一致的，但改變官能團(tuán)可提供不同的性質(zhì)。

為了在不進(jìn)行大量DFT計(jì)算的情況下，從包含100,000多種氧化還原聚合物的更大數(shù)據(jù)集中找到理想分子，研究人員使用了一種稱為主動(dòng)學(xué)習(xí)的機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)。這個(gè)更大的數(shù)據(jù)集包含的氧化還原聚合物在結(jié)構(gòu)上與原始DFT數(shù)據(jù)集中的1400個(gè)分子相似，因?yàn)閮山M分子都使用相同的支架。但是，由于填充官能團(tuán)的方式不同，因此屬性也有所不同。

“您可以在機(jī)器學(xué)習(xí)中進(jìn)行多少學(xué)習(xí)，這取決于您的訓(xùn)練數(shù)據(jù)集，” Assary說(shuō)。“你只能知道自己所看到的東西，如果你有其他嘗試做出預(yù)測(cè)的東西，那可能是無(wú)效的。”

Assary和他的同事們并未對(duì)全部數(shù)據(jù)進(jìn)行培訓(xùn)，而是僅對(duì)幾種不同的氧化還原儀可能性進(jìn)行了培訓(xùn)。根據(jù)Doan的說(shuō)法，在使用10個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)訓(xùn)練模型后，模型會(huì)從其余數(shù)據(jù)池中自行選擇第11個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)。

“模型保證通過(guò)將新數(shù)據(jù)點(diǎn)添加到訓(xùn)練集中，它將變得更好，然后我們可以再次訓(xùn)練它，” Doan說(shuō)。“無(wú)論哪種方法都能使模型的準(zhǔn)確性最大化，這將是下一個(gè)要選擇的數(shù)據(jù)點(diǎn)。”

阿薩里說(shuō)，要從最初的1,400個(gè)數(shù)據(jù)集中識(shí)別出30個(gè)具有所需特性的分子，只需花70個(gè)選擇。使用隨機(jī)選擇，只有9%的選擇會(huì)成功，代表五倍的改進(jìn)。

阿薩里說(shuō)：“在如此大的化學(xué)空間上進(jìn)行如此重大的改進(jìn)是令人矚目的。” 確實(shí)，當(dāng)將相同的方法應(yīng)用于100,000+數(shù)據(jù)集時(shí)，它成功地在100個(gè)鎬中找到了42個(gè)所需分子。

在5月28日出版的《材料化學(xué)》上發(fā)表了一篇基于該研究的論文，名為“量子化學(xué)知識(shí)的主動(dòng)學(xué)習(xí)，可加快可持續(xù)性儲(chǔ)能材料的設(shè)計(jì)和發(fā)現(xiàn)” 。