研究分子的光誘導(dǎo)動力學(xué)的一項長期目標(biāo)是，盡可能直接，明確地觀察由于光吸收而導(dǎo)致的分子結(jié)構(gòu)隨時間的變化。為此，研究人員開發(fā)并應(yīng)用了許多方法。在這些方法中，特別有希望的是最近幾年開發(fā)的幾種方法，這些方法依靠(光或電子的)衍射作為編碼在一起形成分子的原子之間的核間距的手段。

在最近的一篇論文(Phys。Rev. Lett。125，123001，2020)中，由ArnaudRouzée博士領(lǐng)導(dǎo)的MBI的研究人員表明，可以利用高強度從分子中射出的電子來記錄分子動力學(xué)的高分辨率電影。激光場。在強場電離之后，自由釋放的電子通常在激光電場的影響下從分子中加速離開分子。但是，由于該場的振蕩性質(zhì)，一部分電子被驅(qū)回其母體分子離子。這為所謂的重新碰撞過程奠定了基礎(chǔ)，在該過程中，電子可以被分子重新吸收(吸收的能量會以高能光子的形式釋放出來或從分子離子中散射出來。根據(jù)電子的動能，它可以被瞬態(tài)捕獲在離心勢壘內(nèi)。這是電子散射和單光子電離實驗中的眾所周知的過程，稱為形狀共振。用于發(fā)生形狀共振的吸煙槍是散射截面的較大增加。顧名思義，發(fā)生形狀共振的動能對分子電位的形狀高度敏感，因此對分子結(jié)構(gòu)高度敏感。因此，形狀共振可用于制作正在經(jīng)歷超快核重排的分子的影片。

為了證明這種效果，MBI的團隊錄制了一部有關(guān)受光激發(fā)的I 2 分子超快速振動動力學(xué)的電影。具有在光譜的可見部分中的波長的第一激光脈沖被用于制備處于分子的電子B態(tài)的振動波包。該激光脈沖之后是第二個非常強烈的延時激光脈沖，其波長在波長光譜的紅外部分。在兩個脈沖之間的不同時間延遲下記錄了第二個激光脈沖在強場電離后的電子動量分布，這與兩個碘原子之間的鍵距不同有關(guān)。激光變化很大延遲觀察到電子驅(qū)動的電子散射截面，可以明確地將其分配給由振動波包運動引起的形狀 共振能量位置的變化(見圖1)。因此，這項工作為研究具有高時空分辨率的光誘導(dǎo)分子動力學(xué)提供了新的機會。