美國能源部艾姆斯實(shí)驗(yàn)室的科學(xué)家們開發(fā)了一種新的計(jì)算模型，這使他們開發(fā)最強(qiáng)大的研究工具之一的潛力更大。

化學(xué)家的武器庫中特別重要的工具是核磁共振(NMR)光譜。NMR光譜儀測量原子核對射頻波激發(fā)的響應(yīng)。這可以為研究人員提供有關(guān)材料(包括非晶體材料)的物理，化學(xué)和電子特性的原子級信息。動態(tài)核極化(DNP)NMR是NMR的“超”版本，它激發(fā)自由基中未成對的電子并將其高自旋極化轉(zhuǎn)移到被分析樣品的核中，從而產(chǎn)生更快，更詳細(xì)的數(shù)據(jù)。艾姆斯實(shí)驗(yàn)室已開發(fā)出DNP-NMR，可探測非常弱但重要的化學(xué)特征，并將實(shí)驗(yàn)時間從數(shù)天縮短至數(shù)分鐘。

計(jì)算方法在專家對DNP-NMR的理解中起著重要作用，特別是對于改進(jìn)使用DNP-NMR的實(shí)驗(yàn)的設(shè)計(jì)和執(zhí)行而言。然而，到目前為止，這項(xiàng)工作的范圍還很有限，DNP-NMR技術(shù)的改進(jìn)往往依賴于某種程度的“偶然性”，Ames實(shí)驗(yàn)室的副科學(xué)家，DOE辦公室的2020年接受者Fred Perras認(rèn)為。科學(xué)早期職業(yè)研究獎。

Perras說：“模擬DNP是一個復(fù)雜的問題。”他研究了改進(jìn)NMR技術(shù)的方法，以追求Ames Laboratory在材料發(fā)現(xiàn)方面的重視。“這種復(fù)雜性來自您參與該過程的旋轉(zhuǎn)次數(shù)非常多的事實(shí)。為了重現(xiàn)實(shí)驗(yàn)性增強(qiáng)并預(yù)測假設(shè)實(shí)驗(yàn)中將要發(fā)生的事情，您確實(shí)需要能夠在與實(shí)驗(yàn)中的比例相同。”

通常，這些計(jì)算將隨著系統(tǒng)中的旋轉(zhuǎn)次數(shù)成指數(shù)比例縮放。在典型的自旋動力學(xué)模擬中，最多只能旋轉(zhuǎn)5至12次。計(jì)算機(jī)沒有足夠的內(nèi)存來處理更大的事情。

研究人員根據(jù)Perras排除了不必要且昂貴的術(shù)語，簡化了仿真過程，從而使計(jì)算可以線性擴(kuò)展，而不是指數(shù)級。新策略允許對具有數(shù)千個原子核的自旋系統(tǒng)進(jìn)行全面模擬。

模擬已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了未知的結(jié)構(gòu)特征，該結(jié)構(gòu)特征允許DNP-NMR中更多的信號增強(qiáng)，并且該理論將來將廣泛應(yīng)用于固體的各種化學(xué)研究。

發(fā)表在《物理化學(xué)快報(bào)》上的論文 “魔角旋轉(zhuǎn)動態(tài)核極化的全比例從頭算模擬”進(jìn)一步討論了該研究。